近日，北京大学物理学院现代光学研究所“极端光学创新研究团队”吕国伟研究员和龚旗煌院士等在金属/半导体界面动力学研究中取得重要进展。研究团队利用国家重大科研仪器研制项目的“飞秒-纳米时空分辨光学实验系统”，揭示金属颗粒与单层过渡金属硫族化合物界面处的热电子超快直接转移过程。相关成果以“超高时空分辨观测金纳米颗粒/单层过渡金属硫族化合物界面的超快热电子直接转移”(Direct hot-electron transfer at Au nanoparticles/monolayer TMDs interface observed with ultrahigh spatiotemporal resolution)为题，在线发表于《纳米快报》(Nano Letters)。
金属微纳结构因其局域表面等离激元导致极大近场增强和高度局域性，在众多领域受到广泛关注。其中在光催化领域，金属颗粒/半导体界面间的热电子转移过程是与催化密切关联的关键点之一，但受制于金属颗粒物理尺寸小并且热电子弛豫寿命极快等因素，常规实验技术难以在飞秒-纳米尺度研究界面热电子转移过程。研究团队利用间隙掩膜真空镀膜方法，原位形成从连续薄膜(Au film)渐变至不同纳米尺寸颗粒(AuNPs)的金纳米结构，并转移机械剥离的二硒化钼（MoSe2）等二维材料，获得金属颗粒/半导体界面。通过原位测量对比研究单层过渡金属硫族化合物在界面处的超快热电子转移机制（图1），实验表明金纳米颗粒，相比于金薄膜或介电材料（ITO等），能够极大增强热电子注入效率，其转移过程寿命小于50fs，并且颗粒尺寸的影响较弱。
图1 金属颗粒与单层过渡金属硫族化合物间的超快动力学。
进一步结合能量分析仪，获得了界面处的时间分辨能谱以及能量分辨的动力学曲线（图2）。观测结果表明在氧化铟锡基底上的二硫化钼热电子存在冷却过程，而在金纳米颗粒上二硫化钼的热电子几乎没有冷却过程，证明在金与单层过渡金属硫族化合物之间电子直接转移占主导。
图2 ITO及AuNPs/MoSe2 时间分辨能谱及能量分辨动力学曲线。
物理学院现代光学研究所2022级博士生唐靖霖是该工作第一作者，吕国伟和博士后李耀龙为共同通讯作者。研究工作得到了人工微结构和介观物理国家重点实验室、纳光电子前沿科学中心、国家重点研发计划、国家自然科学基金、博士后创新人才支持计划、量子物质科学协同创新中心和极端光学协同创新中心等支持。
原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c00324
